制备合金时，添加元素的排列方式，决定了该合金的强度、耐腐蚀性等性能。然而，当添加元素之间存在排斥作用时，其排列会形成均匀分布且互不相邻的复杂排布模式。若提升添加元素的浓度至元素彼此相邻，合金的强度、韧性等力学性能有时会发生显著变化。
日本国立研究开发法人原子能研究开发机构（JAEA）原子能科学研究所原子能基础工学研究中心的久保淳研究员、阿部阳介主管，确立了一套通过数值模拟与数理建模，计算存在排斥作用的添加元素浓度上限（饱和浓度）的新理论。该理论作为通用理论，可适用于各类合金。该理论用严谨而简洁的理论公式描述了随机排布的原子可在多大程度上避免相邻，堪称学术领域也是一项划时代的成果。久保研究员表示：“我们认为，即便是针对高熵合金（由5种及以上金属元素以近乎等比例混合的合金）这类解析难度极大的材料，本理论对于获得理论层面的研究路径也是有用的。”相关研究成果已发表在期刊《Scientific Reports》上。
图1饱和浓度理论的构建（供图：日本原子能研究开发机构）
采用传统的实验与材料模拟，不仅极难对饱和浓度进行精准评估，还必须针对各类材料分别开展研讨。因此，此前从未有过针对饱和浓度的综合性研究，“饱和浓度由什么决定？”这一问题也始终未能得到解答。
研究团队此次聚焦晶体晶格本身具备的原子间的“连接方式”及“构型”等数理性特征，以晶体几何学为基础，开展了可用于饱和浓度推算的理论构建工作。
首先，研究团队构建了一套可在“添加元素互不相邻”条件下，对添加元素进行随机排布的概率模拟方法论，并针对多种不同的晶体结构进行模拟。除体心立方结构、面心立方结构、金刚石结构等典型晶体结构外，还将一维晶格、高维超立方晶格这类虚拟晶体结构纳入研究对象，开展了饱和浓度的数值评估。结果表明，晶体结构的配位数与饱和浓度之间存在相关关系，尤其揭示出配位数越大、饱和浓度越低的负相关关系。
为理解模拟所得的饱和浓度与配位数负相关关系的本质，并将其确立为普适性理论，研究团队利用图模型开展了数理层面的研讨。首先，将晶体晶格替换为随机正则图，以微分方程形式公式化，求解该微分方程并推导出饱和浓度的严谨理论解。最终，成功通过数学公式得到了图模型中饱和浓度与配位数的相关关系。久保淳研究员介绍到“针对每一个晶体晶格结构分别求解方程难度极高，因此我们利用图论，通过平均行为来理解晶体结构大概率会近似满足的性质。”
随后，研究团队开展图模型上的非邻接随机排布模拟，对所得饱和浓度理论解的准确性进行数值验证。所得的理论解能够极好地解释饱和浓度与配位数之间的负相关关系。但针对正则图的理论解，与晶体晶格模型模拟得到的饱和浓度之间存在偏差。当晶体晶格包含三元环时，饱和浓度相对理论公式计算值向下偏离；当晶格包含四元环且不含三元环时，饱和浓度相对理论公式计算值向上偏离。通过这些分析，研究团队明确了晶体晶格的饱和浓度，由晶格配位数与环尺寸这两项晶体几何学层面的参数支配。
在实际验证中，研究团队估算了在Fe-Cr-Al合金中添加何种水平的Al原子方可抑制合金脆化，得到了13%的计算结果，该结果与既往研究的实验结果高度吻合。
本研究使学术界获得了合金中互斥添加元素饱和浓度相关的理论性认知，揭示了决定添加元素短程有序性的部分主导因素。该成果有望作为合金材料研发的新指南。
原文：《科学新闻》
翻译：JST客观日本编辑部
【论文信息】
期刊：Scientific Reports
论文：Graph-Theoretic Analyses of Saturation Fraction of Repulsive Dopants in Solid Solutions
DOI：10.1038/s41598-025-30829-1
