客观日本

京大成功合成新型光催化剂,通过光和水高效回收利用二氧化碳

2020年10月29日 化学材料

本文根据京都大学研究成果发布资料编译而成

日本京都大学研究生院工学研究科的博士生庞瑞(现为日本产业综合研究所博士研究员)、副教授寺村谦太郎和教授田中庸裕组成的研究团队,成功合成了一种光催化剂,可利用水和光将二氧化碳回收变成有效资源。

以水(H2O)为电子源的二氧化碳(CO2)光还原是模拟植物光合作用的二氧化碳再资源化系统,是常见的人工光合作用之一。该系统存在的问题包括:①生成物的量非常少、②水不发挥电子源的功能、③被光还原的是水而非二氧化碳。也就是说,由于二氧化碳是相当稳定的分子,因此即使想利用水来还原二氧化碳,二氧化碳也只是个“旁观者”,只有水被还原。

此次,研究团队模拟植物的光合作用,着眼于以太阳光为能源,以水(H2O)为电子源的人工光合作用,研发了可通过“光”和“水”回收利用二氧化碳的材料(光催化剂)。研究团队发现,使用新开发的光催化剂,可以将水作为电子源使用,能选择性地将二氧化碳还原为一氧化碳。二氧化碳的还原效率(转化率)达到1.2%,还原二氧化碳而非水的效率(选择率)达到95%。这个效率与其他研究团队发布的成果相比非常高。

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采用新合成的光催化剂,以水为电子源的二氧化碳光还原反应机制

研究方法与成果

此前的研究显示,用银纳米颗粒对氧化镓白色粉末进行改性实现的光催化剂在以水为电子源的二氧化碳光还原中表现出活性。但问题是,利用这种光催化剂时,水容易被还原,而不是二氧化碳。该研究团队以前的研究显示,在这种光催化剂中添加氢氧化铬,便可以选择性地还原二氧化碳,不过,二氧化碳的转化效率依然很低。

此次,研究团队发现,在这种光催化剂中添加钙能大幅提高二氧化碳的还原效率(转化率)。在该反应中,可以通过二氧化碳获得作为合成气原料的一氧化碳。利用这种新的光催化剂时,获得的一氧化碳气体的浓度达到1.2%。该浓度接近实际使用的合成气 (一氧化碳与氢的混合气体)的浓度。反应开始后立即能生成高浓度的一氧化碳,此时二氧化碳的还原效率(选择率)为95%。

提高活性的关键是分两个阶段添加钙物质。首先在硝酸镓水溶液中添加少量氯化钙并滴入氨水,可获得氢氧化物前体,然后对其进行高温烧制,便能在氧化镓表面形成镓与钙的复合氧化物CaGa4O7。在该光催化剂中物理混合氧化钙,并用银和氢氧化铬进行改性,就能表现出较高的光催化活性。

论文信息
题目:Enhanced CO Evolution for Photocatalytic Conversion of CO2 by H2O over Ca Modified Ga2O3
期刊:Communications Chemistry
DOI:1038/s42004-020-00381-2

研究成果发布资料
编译:JST客观日本编辑部

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