客观日本

东工大通过测量超高真空中的电导率,检测单层硒化铁薄膜的高温超导性

2020年07月02日 电子电气

东京工业大学理学院物理学系的一之仓圣助教和平原彻副教授,以及物质理工学院应用化学系的清水亮太副教授和一杉太郎教授等人组成的研究团队,通过在超高真空(用语2)中直接测量电导率,检测出了单层硒化铁(FeSe,用语1)薄膜的高温超导性。

研究团队在抑制基板传导性的同时,在原子水平上使表面变平坦,并在超高真空中形成单层FeSe膜。然后确定了在超高真空环境下基板绝缘性保持良好的区域,使4个独立驱动的探针接触,测量了低温电导性。结果显示,电流仅在薄膜中流动,而且在40开尔文(-233°C)时表现出明显的超导转变。

从产生强磁场(磁悬浮列车、MRI等)到量子计算,超导体有望广泛应用于各个领域,业界一直在探索高温转变的超导体。在氧化物基板上形成FeSe单层超薄膜时,随着基板供应电子,会表现出高温超导性,但此前报告的超导转变温度不尽相同,还没有达成统一的观点。

●研究背景

很多金属在冷却到一定温度以下后,会出现电阻变为零的超导现象。转变温度一般是接近绝对零度(0开尔文,-273°C)的极低温度,但被称为高温超导体的物质在70开尔文(-203°C)以上的相对较高温度下就会发生超导现象。这个温度利用液氮等便宜的制冷剂即可达到,因此作为创新型高功能材料备受期待。

高温超导体分为铜氧化物基和铁基两大类,均为层状晶体结构。以前,这些材料一直作为块状单晶制作,但近年来,随着超高真空环境下的薄膜生长技术取得进步,已经可以在半导体基板上大面积制作超导薄膜。

普通的超导体制成薄膜后,转变温度会降低。但令人惊讶的是,2012年有研究团队报告,在钛酸锶(SrTiO3)基板上制作铁基超导体之一的硒化铁(图1)时,如果制成最薄的单层厚度(Se-Fe-Se=硒-铁-硒3层),可以在比块体的8开尔文(-265°C)超导转变温度高30°C以上的高温下实现超导。

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图1:硒化铁薄膜的晶体结构模式图。研究认为,在硒化铁与基板的界面附近,电子的移动形成了高温超导。

这种原子层薄膜在裸露状态下从超高真空装置中拿到空气中的话立即就会劣化,因此主要通过以下两种方式进行了研究,即在超高真空中直接调查表面电子状态的电子光谱法,以及在上面盖一层保护膜后再拿到空气中调查电流性质的电导测量法。

2015年,中国的研究团队报告了109开尔文(-164°C)的高温超导。这是一项困难的实验,未使用保护膜,而是在超高真空和低温环境下测量电导,但之后一直没有新的后续测试报告。另外,该实验还同时检测出了流过SrTiO3基板的电流,因此常导状态下的电阻较低,未能清楚观测到原子层厚度的薄膜表现出的超导转变特征。可以说,关于SrTiO3基板上的单层FeSe的超导转变温度,8年来始终没有达成统一的认知。

●研究成果

东京工业大学的研究团队设定以下3个条件,研究了SrTiO3基板上的FeSe薄膜。

(1)FeSe成膜前在超高真空中以原子水平使基板表面平坦化。

(2)在超高真空中(原位)测量形成的FeSe薄膜的电导。

(3)改变FeSe薄膜的厚度,检验超导特性对膜厚的依赖性。

上述(1)和(2)是相反的要求。该研究采用绝缘的SrTiO3基板,但实施平坦化的热处理后会出现氧空位,导致基板具备传导性。因此,本研究将氧空位集中到基板的一端,利用图2a中的“独立驱动4探针电导测量装置”,选择没有氧空位、确保了绝缘性的区域测量了电导(图2b)。

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图2:(a)独立驱动4探针电阻测量装置的照片。4根探针可以分别独立驱动。(b)实际进行电导测量中的样本及探针的放大图。基板上左侧的黑色部分聚集了氧空位,是具备传导性的区域。因此,利用独立驱动机构在右侧区域进行了测量。该照片中使两根探针接触样本,可以清楚看到顶端的金线。

研究团队首先在常导状态下改变探针之间的距离进行了测量,确认此次实验中电流没有流过基板。然后用液氦冷却了装置。此时,通过使用金作为探针顶端的材料,减轻了探针与样本的接触因热收缩而变化的影响。结果如图3所示,在40开尔文(-23°C)的温度下,明确观测到电阻骤减,即发生了超导转变。

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图3:硒化铁超薄膜(厚度:单层、3层、5层)的电阻温度依赖性。在40开尔文的温度下,电阻急剧变化,表明发生了超导。另外还发现,这个转变温度在5层以内的膜厚下均没有变化。

据中国的研究团队2015年报告,由于同时检测到了基板的传导,超导转变引起的电阻变化较小,但这一结果的再现性存疑。此次研究观测到了高达2千欧的明显电阻变化,这是通过充分抑制氧空位的影响,并消除基板的影响而实现的更明确的超导转变证据。另外,增加FeSe薄膜的厚度发现,膜厚为3层和5层时,也观测到了转变温度为40开尔文左右的超导性。如图1所示,不因厚度而变化的恒定转变温度证明高温超导发生在FeSe与SrTiO3基板的界面,而不是FeSe本身。

此次的转变温度仅40开尔文,但为此前关于超导转变温度不尽相同的讨论提高了重要的知识。综合来看先行研究和本次研究的结果发现,与测量方法和有无保护膜相比,转变温度更倾向于随着基板的传导性而变化。研究表明,传导性基板通过杂质掺杂向基板整体供应电子,但这些电子积聚在界面,可能有助于转变温度的升高。

【用语解说】
(1)硒化铁(FeSe):东京工业大学的细野秀雄荣誉教授的研究团队2008年发现的铁基超导体中晶体结构最简单的物质,被认为有助于查清高温超导的起源。
(2)超高真空:充满低于正常大气压的低压气体的空间状态。真空得到了广泛应用,比如暖水瓶的隔热等,本次研究使用的超高真空状态气体密度非常小,与太空差不多。

论文信息
题目:Interfacial Superconductivity in FeSe UltrathinFilmsonSrTiO3Probed by in situ Independently-Driven Four-Point-ProbeMeasurements
期刊:《Physical Review Letters》
DOI:10.1103/PhysRevLett.124.227002

日语发布原文

文:JST客观日本编辑部

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