科学研究 - 日本发现有机超导的光放大现象，利用激光原理判明超导机制

日本的东北大学、中央大学、名古屋大学、分子科学研究所共同组成的研发小组发现，向有机超导体照射超强光脉冲的瞬间，会发生光放大现象（受激发射）。而且这种受激发射还与超导的机理有关。此次发现有助于查明铜氧化物和铁砷等的高温超导机理。

该成果已于2018年6月25日发布于英国科学杂志《Nature Photonics》在线版上。

图：通过光强电场进行调制的超导（库珀对）概念图

研究背景

照射强光后，物质以不同于原始光的颜色发光或者弱光被放大的现象被称为非线性光学效应。产生二次谐波等的波长转换（图1a）以及众所周知的激光原理受激发射（图1b）就是典型例子。近年来，激光技术的进步为非线性光学带来了革新性创新，比如阿秒（1阿秒= 10-18秒）X射线的产生等。这使得仅在数飞秒（1飞秒＝10-15秒）左右的极短时间内向物质集中照射前所未有的高强度光成为可能。不过，这些新的非线性光学的对象除原子和分子之外，仅限于部分半导体和绝缘体等。

另一方面，超导是最著名的物理现象之一。我们比较熟悉的超导机理是BCS理论（1972年获得诺贝尔物理学奖），即“通过交换声子（原子的振动）出现的电子之间的表观引力会形成电子对（库珀对）并聚集在一起”。不过，铜氧化物的高温超导体和有机超导体等还表现出了完全不同的机理。在本次研究中，研发小组将脉冲宽度为数飞秒的超短脉冲光开拓的非线性光学“舞台”扩大到超导体领域（图1c），而且认为该方法或许可以用来查明超导的机理。

图1：（a）波长转换（产生二次谐波）　（b）光放大（受激发射）的模式图
（c）超导体的非线性光学概念图

研究内容

在此次研究中，研发小组利用6飞秒的极短脉冲宽度的激光，通过泵浦探测法，调查了有机超导体的非线性光学效应。6飞秒的时间间隔比原子移动的时间尺度还要短，因此物质没有时间随着原子的运动而变热，也不会损坏。

图2：有机超导体κ-(BEDT-TTF)2Cu（N(CN)2）Br的受激发射光谱
（a）反射率的增加（涂红部分）与（b）透射率的增加（涂蓝部分）同时发生

图2是利用泵浦探测法测量的有机超导体κ-(BEDT-TTF)2Cu（N(CN)2）Br的受激发射光谱（照射泵光10飞秒(fs)后进行测量）。研发小组对受激发射的光谱及其时间波形进行详细解析发现，无法用基于普通激发态的受激发射或其他非线性光学效应来解释。通过考虑了量子多体效应的理论模拟发现，向该物质照射极强的光时如图3所示，电荷（紫色）向下偏移的状态（图左）与向上偏移的状态（图右）之间的振动引发了受激发射。

这种振动也可以视作称为同步现象的非线性效应。比较著名的同步现象是伦敦千年桥的关闭（2000年），这座大桥面向公众开放时，由于在吊桥上行走的人群（各不相同的）步伐同步，引起桥身摇晃，最终不得不关闭大桥。如图3b的b1、 b2、p和q所示，根据构成有机超导体的分子之间的距离和相对角度的不同，电荷在分子之间振动的周期各不相同，但强光电场与电子之间的库伦排斥使其能以相同的频率振动。

图3：通过模拟显示的非线性电荷振动(a)与振动同步机理(b)的模式图

另外，受激发射的强度在超导转变温度附近会异常增大（图4）。本次研究中观测到的受激发射的时间响应和温度依赖性表明，电子之间的库伦排斥在超导的微观机理（库珀对的形成）中发挥了重要作用。如本文开篇所述，长期以来，铜氧化物高温超导体和有机超导体领域一直在讨论以电子-声子之间的相互作用为引力源的BCS机理以外的机理，不过，通过“实测相互作用的时间尺度”这种新方法，有望查明该问题。

本次研究挑战的是“通过非线性光学查明超导机理”，通过有机结合最尖端的激光技术、有机晶体的化学压力控制、精密纳米薄膜控制以及引领量子多体理论各个领域的最尖端研究方法，首次实现了这项挑战。